FWF - Monolayers - Defekte in organischen Monolagen

Organisch-elektronische Bauelemente, die auf einer Kombination aus organischem und anorganischem Material basieren, finden sich in immer mehr High-Tech Produkten. Organische Displays werden regelmäßig in Smartphones eingebaut, während Prototypen für „Smart Clothing“ häufig auf Messen und Pressekonferenzen vorgestellt werden. Weitere, derzeit noch exotische Anwendungen, befinden sich noch im Konzeptstadium. Ein gemeinsamer Nenner für alle genannten Anwendungen ist Grenzfläche zwischen Organik und Anorganik, welche den limitieren Faktor für Ladungs- und Energietransport darstellt. Viele theoretische Studien, die sich mit diesen Grenzflächen auf atomarer Ebene befassen, legen idealisierte, wohlgeordnete Grenzflächen zu Grunde. Aufgrund von Entropie befinden sich in Wirklichkeit aber immer einige, wenn nicht sogar die meisten Moleküle, in einer anderen Geometrie als ihre Umgebung und bilden Defekte oder gar amorphe Strukturen. Solche Defekte können den Ladungs- und Energietransport über die Grenzfläche massiv beeinflussen. Das Ziel des vorliegenden Projektes ist es, solche Defekte und Unordnungseffekte in atomistischen, quantenmechanischen Rechnungen zu berücksichtigen und ihren Einfluss auf Transporteigenschaften zu studieren. Die größte Herausforderung dabei ist es, die Natur und Struktur der Defekte akkurat zu bestimmen. Aufgrund der großen Vielfalt, wie sich Moleküle auf Oberflächen anordnen können, ist es notwendig, dafür eine eigene, speziell zugeschnittene Strategie zu entwerfen. Der grundlegende Ansatz ist es, zuerst zwischenmolekulare Wechselwirkungen komplett zu vernachlässigen und potentielle Adsorptionsgeometrien von Einzelmolekülen auf der Oberfläche zu berechnen. Der organische Film wird dann als spezifische Anordnung dieser Adsorptiongeometrien auf einem Gitternetz dargestellt. Ausgehend von der Anordnung, bei der alle Moleküle in der günstigstmoglichen Struktur sind werden einzelne Komponenten nach und nach in andere Strukturen versetzt und die Gesamtenergie des Systems berechnet. Dieser Vorgang wird solange wiederholt, bis alle energetisch günstigen Strukturen gefunden wurden. Eine Strategie zu finden, mit der diese sehr aufwändige Prozedur nur eine Mindestzahl an Schritten benötigt, ist eines der Kernziele dieses Antrags. Für alle gefundenen Strukturen wird, zeitgleich mit der Bestimmung ihrer Energie, die Wechselwirkung der Defekte mit ihrer Umgebung und die sich daraus ergebenden Eigenschaften mit Hilfe der Dichtefunktionaltheorie, einer modern quantenchemischen Methode, berechnet. Von besonderem Interesse ist dabei der Ladungszustand der Defekte, die Frage, inwiefern Defekte und Unordnung die energetische Position der quantenmechanischen Zustände verschiebt, sowie bis zu welchem Grad Transporteigenschaften davon betroffen sind.